痛惜！40歲985教授離世一年后，成果登上《Nature》！
鋰 (Li) 金屬電池 (LMB) 有望成為高能量密度可充電電池。然而，高活性鋰和非水電解質(zhì)反應(yīng)形成的鋰枝晶會導(dǎo)致安全問題和容量快速衰減。開發(fā)可靠的固體電解質(zhì)界面對于實(shí)現(xiàn)高倍率和長壽命的 LMB 至關(guān)重要，但在技術(shù)上仍具有挑戰(zhàn)性 。
鑒于此，華南理工大學(xué)丘勇才教授（2023年12月逝世，年僅40歲）、嚴(yán)克友教授、中科院物理所李泓教授、浙江工業(yè)大學(xué)陶新永教授證明，在商用含 LiPF6 的 LMB 碳酸鹽電解質(zhì)中添加過量的 m-Li2ZrF6（單斜）納米顆粒，有助于在施加電壓的驅(qū)動下將大量 ZrF62– 離子釋放到電解質(zhì)中，轉(zhuǎn)化為 t-Li2ZrF6（三角）并原位創(chuàng)建具有高鋰離子電導(dǎo)率的穩(wěn)定固體電解質(zhì)界面。
計(jì)算和低溫透射電子顯微鏡研究表明，原位形成的富含 t-Li2ZrF6 的固體電解質(zhì)界面顯著增強(qiáng)了鋰離子的轉(zhuǎn)移并抑制了鋰枝晶的生長。因此，用 LiFePO4 正極（面積負(fù)載，1.8/2.2 mAh cm-2）、三維鋰碳負(fù)極（50 μm 厚的鋰）和基于 Li2ZrF6 的電解質(zhì)組裝的 LMB 在 3000 次循環(huán)（1C/2C 速率）后顯示出大大改善的循環(huán)穩(wěn)定性和高容量保持率（>80.0%）。這一成果代表了領(lǐng)先的性能，因此，為實(shí)際高速率條件下耐用的 LMB 提供了可靠的基于 Li2ZrF6 的電解質(zhì)。
相關(guān)研究成果以題為“Li2ZrF6-based electrolytes for durable lithium metal batteries”發(fā)表在最新一期《Nature》上。本文一作為丘勇才教授課題組博士畢業(yè)生徐慶帥，共同一作為華南理工大學(xué)Li Tan和溫州大學(xué)Ju Zhijin 。
該論文第一完成單位為華南理工大學(xué)，徐慶帥博士為第一作者，丘勇才、嚴(yán)克友教授領(lǐng)導(dǎo)了該項(xiàng)目團(tuán)隊(duì)，嚴(yán)克友為通訊作者。昆明理工大學(xué)李坦副教授、溫州大學(xué)居治金教授為共同第一作者。浙江工業(yè)大學(xué)陶新永教授、中國科學(xué)院物理研究所李泓研究員、北京航空航天大學(xué)郭林教授為共同通訊作者。該工作得到了海外高層次人才計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金和重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃，廣東省創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)團(tuán)隊(duì)及青年拔尖人才計(jì)劃、興華人才計(jì)劃的基金的大力支持。
丘勇才，男，本碩博分別畢業(yè)于廣東海洋大學(xué)、華南師范大學(xué)、香港科技大學(xué)，2012年起先后在香港科技大學(xué)、斯坦福大學(xué)與中國科學(xué)院納米所、香港中文大學(xué)從事博士后研究工作，2017年7月起任華南理工大學(xué)環(huán)境與能源學(xué)院教授。
公開資料顯示，丘勇才博士曾在國際頂級期刊Sci. Adv., Angew. Chem., Adv. Mater., Nano Lett.等上發(fā)表學(xué)術(shù)論文90多篇, SCI他引4500余次。研究方向?yàn)楣?電/熱催化、原位電鏡表征、電化學(xué)儲能器件等。
據(jù)學(xué)院官網(wǎng)資料，近年，丘勇才主持/參與國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、海外高層次引進(jìn)青年人才、廣東珠江人才創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目等9項(xiàng)，總經(jīng)費(fèi)達(dá)1600萬元，曾獲得廣東省科學(xué)技術(shù)獎（自然科學(xué)類）二等獎。指導(dǎo)博士后2名，博士生6名，碩士生7名。
鋰金屬電池憑借鋰金屬負(fù)極極低的電化學(xué)還原電位和超過高的理論比容量，而被認(rèn)為是最有潛力的下一代電池候選者，它有潛力將現(xiàn)有鋰離子電池的能量密度提升一倍。然而目前，基于鋰離子電池的碳酸酯基電解液體系，與鋰金屬電池仍然無法很好地兼容。其根本原因在于，目前的商業(yè)電解液無法在鋰金屬負(fù)極表面形成穩(wěn)定的固態(tài)電解質(zhì)界面。這種缺陷不僅會造成鋰枝晶的生長，帶來電池爆炸的風(fēng)險(xiǎn)，還會嚴(yán)重影響鋰金屬電池的循環(huán)壽命。如何在鋰金屬負(fù)極界面表面構(gòu)建同時(shí)具有高電子絕緣性、高離子電導(dǎo)率和高化學(xué)穩(wěn)定的理想型固態(tài)電解質(zhì)界面，一直是這一研究中的關(guān)鍵難題。
該工作創(chuàng)新點(diǎn)和作用機(jī)理示意圖
針對以上難點(diǎn)，研究團(tuán)隊(duì)基于理論計(jì)算，驗(yàn)證了以t-Li2ZrF6 晶體構(gòu)建理想型固態(tài)電解質(zhì)界面的可行性，首次提出用電場驅(qū)動m-Li2ZrF6 轉(zhuǎn)化為t-Li2ZrF6來構(gòu)筑固態(tài)電解質(zhì)界面的策略。相關(guān)實(shí)驗(yàn)表明，這一策略不僅能夠憑借優(yōu)異的電子絕緣性阻止電子擊穿固態(tài)電解質(zhì)界面進(jìn)而抑制電解液的分解，還能夠?yàn)長i+ 提供快速遷移的通道，提高鋰金屬電池的倍率性能。此外，t-Li2ZrF6晶體表面豐富的親鋰位點(diǎn)能夠和其內(nèi)部的離子通道一起，誘導(dǎo)鋰金屬均勻沉積，抑制鋰枝晶的生長，從而提高鋰金屬電池的安全性。同時(shí)，過量m-Li2ZrF6添加劑不僅能夠改善傳統(tǒng)添加劑在循環(huán)中被耗盡的缺陷，還能夠通過ZrF62-離子及時(shí)修復(fù)破損的固態(tài)電解質(zhì)界面，為鋰金屬負(fù)極的界面穩(wěn)定性提供長期保護(hù)。
基于上述優(yōu)勢，m-Li2ZrF6納米添加劑能夠使Li||LiFePO4電池在普通商業(yè)碳酸酯電解液中，以2C的倍率穩(wěn)定循環(huán)3000次，且擁有超過80%的容量保持率。這項(xiàng)工作為鋰金屬負(fù)極界面保護(hù)提供了新的研究材料和思路。
本研究確立了m-Li2ZrF6納米粒子作為LMB的轉(zhuǎn)化電解質(zhì)添加劑的作用。形成堅(jiān)固的雙功能富含t-Li2ZrF6的SEI可顯著提高鋰離子遷移率、抑制樹枝狀生長并提高循環(huán)性能。施加電壓驅(qū)動的m-Li2ZrF6解離可保持ZrF6?2離子的穩(wěn)定供應(yīng)，從而實(shí)現(xiàn)SEI的自我修復(fù)并確保長期穩(wěn)定性。這些發(fā)現(xiàn)為在實(shí)際高速率條件下開發(fā)耐用的LMB提供了可靠的途徑。
參考資料：
https://www.nature.com/articles/s41586-024-08294-z
來源：高分子科學(xué)前沿、華南理工大學(xué)、科研城邦。
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